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高壓為凝聚態(tài)物質(zhì)創(chuàng)造了很多新奇物態(tài)，揭示了新的物理和化學現(xiàn)象。其中，在高壓氫化物如H₃S和LaH₁₀中發(fā)現(xiàn)的近室溫超導（T_c > 200 K）引起了科學家的關注。

高壓超導體的超導轉(zhuǎn)變溫度不斷升高，但因缺乏有效的探測手段，高壓量子態(tài)中電子結(jié)構(gòu)和超快動力學行為未知，其超導機制仍是懸而未決的問題。

高次諧波產(chǎn)生（HHG）是將入射激光轉(zhuǎn)換為數(shù)倍于激光頻率的強相干輻射過程。作為非線性光學的典型代表，固體中的HHG源于強場激光與物質(zhì)相互作用對帶內(nèi)和帶間電子的非線性驅(qū)動。因此，HHG光譜自然地包含材料中原子和電子性質(zhì)的指紋。利用這種非線性、非微擾的動力學過程，科學家得以窺探材料的內(nèi)部性質(zhì)。

近日，中國科學院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心研究員孟勝團隊，借助第一性原理含時密度泛函理論，利用組內(nèi)開發(fā)的非絕熱含時密度泛函分子動力學方法和軟件，探討了高壓超導體H₃S中的超快HHG動力學。研究發(fā)現(xiàn)，高壓超導體中的HHG具有很強的波長依賴性和各向異性，表明HHG過程強烈地依賴于電子結(jié)構(gòu)。研究對HHG的時頻分析，確定了低階諧波的帶內(nèi)散射動力學機制。在此基礎上，利用HHG光譜，研究重構(gòu)了費米面附近的能帶色散結(jié)構(gòu)。此外，研究發(fā)現(xiàn)相干聲子對HHG譜存在很強的調(diào)制作用，表明HHG過程對電聲耦合的敏感性。利用相干聲子調(diào)制的HHG譜，研究進一步重構(gòu)了費米面附近的電聲耦合矩陣元強度。該研究揭示了材料中多體相互作用（電聲耦合）對費米能級附近電子的行為具有顯著影響。這支持了高壓超導電性的聲子介導機制，并為探測高壓量子態(tài)的電子結(jié)構(gòu)和電聲耦合提供了全光學方法。

相關研究成果以Solid-state high harmonic spectroscopy for all-optical band structure probing of high-pressure quantum states為題，發(fā)表在《美國國家科學院院刊》（PNAS）上。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金和中國科學院戰(zhàn)略性先導科技專項的支持。