中國電子元件行業(yè)協(xié)會
China Electronic Components Association
二維層狀范德華材料1T-TaS?因其豐富的量子現(xiàn)象而吸引了廣泛的研究興趣，包括超導(dǎo)、莫特絕緣體、平帶電子結(jié)構(gòu)以及電荷密度波（CDW）序等。其中1T-TaS?中的電荷密度波的相變（PT）行為可以通過外部微擾，如偏置電場、柵壓、光脈沖以及電荷摻雜等進(jìn)行調(diào)控，使得1T-TaS?在寬光譜紅外至太赫茲波段光電探測應(yīng)用中展現(xiàn)出巨大潛力。然而1T-TaS?中電場導(dǎo)致的電荷密度波相變機(jī)制卻長期存在爭議，為相應(yīng)光電子器件設(shè)計及性能優(yōu)化帶來了挑戰(zhàn)。
近日，復(fù)旦大學(xué)光電研究院/材料科學(xué)系褚君浩院士與黃海青年研究員團(tuán)隊通過系統(tǒng)地研究了1T-TaS?在I-V掃描過程中多步相變的演化過程，對溫度變化、脈沖電壓持續(xù)時間以及近紅外光照對相變影響進(jìn)行全面分析，揭示了多步電致相變中電流驅(qū)動和熱效應(yīng)驅(qū)動相變的共同作用機(jī)制，即隨著電流增加，電荷密度波（CDW）相變機(jī)制從電流驅(qū)動逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)闊狎?qū)動的過程。該研究結(jié)果為統(tǒng)一解釋1T-TaS?中電驅(qū)動電荷密度波相變機(jī)制的長期爭議提供了新見解，更為基于光熱耦合實現(xiàn)紅外探測提供了嶄新思路。相關(guān)研究成果以“Current-Driven to Thermally Driven Multistep Phase Transition of Charge Density Wave Order in 1T-TaS2”為題，發(fā)表在Nano Letters期刊上。
為了研究二維分層1T-TaS?材料中的電驅(qū)動相變，研究人員在Si/SiO?襯底上使用不同厚度的機(jī)械剝離1T-TaS?納米薄片制造了面內(nèi)器件，如圖1b所示。研究人員對不同厚度的器件進(jìn)行了I-V掃描曲線測量，同時將溫度從300 K冷卻到80 K，結(jié)果如圖1e所示。
圖1 1T-TaS?納米薄片的特性以及電驅(qū)動相變隨厚度和溫度變化的行為
通常，1T-TaS?中的相變歸因于相稱的電荷密度波（CCDW）相從晶格上脫離，導(dǎo)致電荷密度波滑動和突然的電阻開關(guān)。然而，最終觸發(fā)相稱的電荷密度波到不相稱電荷密度波相變的確切驅(qū)動力仍然不明確。為了進(jìn)一步探索這一點，研究人員系統(tǒng)地分析了三種代表性厚度（7 nm、25 nm和 40 nm）的相變躍遷條件，結(jié)果如圖2所示。為了進(jìn)一步驗證1T-TaS?中電流和熱驅(qū)動相變的控制，研究人員通過調(diào)制局部熱條件進(jìn)行了一系列測量，結(jié)果如圖3所示。
圖2 厚度不同的1T-TaS?樣品中相變階躍的溫度依賴性
圖3 脈沖持續(xù)時間對脈沖I-V掃描的影響
研究人員對不同厚度的少層1T-TaS?的電荷密度波相變進(jìn)行了全面研究，考察了其在不同電場、溫度和光照條件下的行為，以深入理解其內(nèi)在機(jī)制。當(dāng)樣品從300 K冷卻至80 K時，非線性I-V曲線顯示出多步阻變現(xiàn)象，表明1T-TaS?中存在多個電荷密度波中間態(tài)。I-V掃描中多態(tài)相變的出現(xiàn)和演化表現(xiàn)出對厚度和溫度的強(qiáng)烈依賴性，這表明它與1T-TaS?中電荷密度波的基態(tài)和層間分布結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。在I-V掃描中的首次相變發(fā)生在一個穩(wěn)定的閾值電流密度下，與溫度無明顯關(guān)聯(lián)，而隨后的相變則發(fā)生在更高電流下，并表現(xiàn)出強(qiáng)烈的溫度依賴性。這表明1T-TaS?中的電荷密度波相變由兩種不同的機(jī)制驅(qū)動：首次相變是電流驅(qū)動的，而后續(xù)相變是熱驅(qū)動的。這一結(jié)論在脈沖I-V掃描實驗中得到了進(jìn)一步支持，其中施加電壓的脈沖持續(xù)時間顯著調(diào)制了后續(xù)相變的回滯出現(xiàn)和寬度，但對首次相變幾乎沒有影響。
隨后，研究人員研究了在近紅外（NIR）光照射下加熱效應(yīng)對1T-TaS?中電驅(qū)動相變的影響結(jié)果如圖4所示。由于電流注入和近紅外光照都可以在不同的電流水平下在1T-TaS?中誘導(dǎo)電荷密度波相變，因此研究人員還在恒定電壓偏置和長時間照明下實現(xiàn)了多級相變，反映了在I-V掃描中觀察到的行為，相關(guān)結(jié)果如圖5所示。
圖4 近紅外光照下的多步相變和滯后窗口的特征
圖5 近紅外光照下多步電致相變和回滯窗口的調(diào)控特性
近紅外光照射通過局部加熱樣品展現(xiàn)了對電荷密度波相變的類似調(diào)控能力。如預(yù)期所示，與首次相變相比，后續(xù)相變對激光加熱表現(xiàn)出更顯著的可調(diào)性，進(jìn)一步強(qiáng)化了其熱驅(qū)動特性。此外，在固定電壓偏置和光照條件下，I-V掃描中的電驅(qū)動相變可以被等效實現(xiàn)。首次相變發(fā)生在相同的電流水平，而后續(xù)相變發(fā)生在相同的電導(dǎo)水平，這表明在1T-TaS?中存在兩種具有不同機(jī)制的電驅(qū)動相變。
綜上所述，這項研究發(fā)現(xiàn)通過調(diào)節(jié)偏置電壓以及紅外光照條件，可以精確控制材料局域熱效應(yīng)以實現(xiàn)動態(tài)調(diào)控其相變過程，從而實現(xiàn)針對紅外光的高響應(yīng)度探測，這為設(shè)計基于電荷密度波相變機(jī)制的紅外光電探測器件提供了新的思路。
