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在過去的幾十年中，通過在基于陶瓷的弛豫鐵電材料中構(gòu)建準同型相界(MPB)行為，成功實現(xiàn)了壓電系數(shù)的顯著提升，使其在執(zhí)行器、換能器和傳感器應用中表現(xiàn)出色。然而，在柔性鐵電聚合物，如聚（偏二氟乙烯-三氟乙烯）(P(VDF-TrFE))中，由于缺乏對聚合物鏈結(jié)構(gòu)和組成的合理設計，僅在正常的鐵電狀態(tài)下實現(xiàn)了類似MPB的行為，其壓電系數(shù)（d₃₃）最高約為?63.5 pC/N。

為了在柔性鐵電聚合物P(VDF-TrFE)中實現(xiàn)高的壓電系數(shù)，西安交通大學化學學院張志成教授聯(lián)合電子科學與工程學院魏曉勇教授設計報道了通過完全氫化聚（偏二氟乙烯-三氟氯乙烯）(P(VDF-CTFE)), 合成制備了弛豫鐵電聚合物H-P(VDF-TrFE)，兼具優(yōu)異的弛豫特性和高的剩余極化強度，并且當TrFE含量為23mol%時，誘導了H-P(VDF-TrFE)表現(xiàn)出類似于陶瓷的MPB行為，d₃₃高達-107 pC/N，比商業(yè)PVDF(?20 pC/N)高出五倍以上，為開發(fā)具有超高壓電性能的柔性鐵電聚合物提供了新的策略。

2025年4月21日，該研究成果以“通過調(diào)節(jié)P(VDF-TrFE)的序列和納米疇結(jié)構(gòu)實現(xiàn)超高的壓電系數(shù)”(Ultrahigh Piezoelectric Coefficients Achieved by Tailoring the Sequence and Nano-domain Structure of P(VDF-TrFE)為題發(fā)表在《Advanced Materials》上，西安交通大學化學學院為第一通訊單位。西安交通大學博士研究生秦霸（共一第一）和西安石油大學碩士研究生丁國通（共一第二）為論文共同第一作者，西安交通大學張志成教授、魏曉勇教授和譚少博教授為論文的通訊作者。

研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)與直接共聚法制備的C-P(VDF-TrFE)中VDF和TrFE單元主要以頭-尾(H-T)連接不同，H-P(VDF-TrFE)中的VDF和TrFE單元主要以頭-頭/尾-尾(H-H/T-T)的方式連接，且TrFE單元沿分子鏈隨機分布。在這種H-H/T-T結(jié)構(gòu)中，與TrFE相鄰的VDF單元更傾向于形成旁氏(g)構(gòu)象，而不是C-P(VDF-TrFE)中的反式(t)構(gòu)象。這種差異導致在低TrFE含量下H-P(VDF-TrFE)表現(xiàn)出強弛豫特性(γ指數(shù)為1.75)，而C-P(VDF-TrFE)在類似TrFE含量下表現(xiàn)出典型的鐵電行為(γ指數(shù)為1.21)。此外，低的TrFE含量還使H-P(VDF-TrFE)保持了相對較高的Pr(5.2 μC/cm²，）有利于產(chǎn)生更高的d₃₃。更重要的是，當TrFE含量為23 mol%時，可以誘導H-P(VDF-TrFE)從all-trans構(gòu)象轉(zhuǎn)變?yōu)?/1 helix構(gòu)象，表現(xiàn)出類似陶瓷的MPB行為。這項工作為制備高性能柔性壓電聚合物提供了新的思考。

圖1. C-P(VDF-TrFE)與H-P(VDF-TrFE)的化學結(jié)構(gòu)與組成。(a) P(VDF-TrFE)、C-P(VDF-TrFE) 和 H-P(VDF-TrFE) 的球棍模型；(b 和 e) 不同組成的 H-P(VDF-TrFE) 的 ¹H 核磁共振譜圖 (b) 和 ¹⁹F 核磁共振譜圖 (e)；(c 和 f) C-P(VDF-TrFE) 和 H-P(VDF-TrFE) 中的 H-H/T-T 比值 (c) 和 TrFE-TrFE 序列比值(f)隨TrFE含量變化的；(d) C-P(VDF-TrFE) 和 H-P(VDF-TrFE) 的 C-C 鍵二面角能壘圖；(g) C-80-20 和 H-80-20 的序列結(jié)構(gòu)及平均鏈段數(shù)。

圖2.聚合物弛豫特性。(a 至 c) C-80-20 (a)、H-77-23 (b) 和 H-75-25 (c) 的 AFM-IR 測試圖像，上圖為微觀結(jié)構(gòu)圖像，下圖為全反式構(gòu)象的化學分布圖；(d 至 f) 上述樣品對應微區(qū)中全反式構(gòu)象的紅外吸收強度；(g 至 i) C-80-20 (g)、H-77-23 (h) 和三元共聚物 (i) 的介電溫譜圖（插圖顯示了介電常數(shù)與居里-外斯定律擬合的曲線）。

圖3.構(gòu)象演變和相結(jié)構(gòu)。(a 和 b) H-P(VDF-TrFE) 的 FTIR 中全反式構(gòu)象 (a) 和 3/1 螺旋構(gòu)象 (b) 吸收強度隨 TrFE 含量變化的情況；(c 和 d) 不同 TrFE 含量的 H-P(VDF-TrFE) 的 DSC (c) 和 XRD (d) 數(shù)據(jù)；(e 和 f) H-77-23 (e) 和 H-75-25 (f) 中全反式構(gòu)象的紅外吸收強度隨溫度的變化；(g) H-P(VDF-TrFE) 的相圖，溫度由介電峰溫度（1 kHz 下從溫度譜數(shù)據(jù)確定），其中，“O”、“D” 和 “PD” 分別代表有序相、無序相和偽無序相；(h) 不同 TrFE 含量下 C-P(VDF-TrFE) 和 H-P(VDF-TrFE) 中全反式構(gòu)象與 3/1 螺旋構(gòu)象的能量差異的 DFT 計算結(jié)果。

圖4.H-P(VDF-TrFE)的機電特性。(a) H-P(VDF-TrFE) 的 P-E 回線。(b) C-P(VDF-TrFE)二聚物，P(VDF-TrFE-CFE)三聚物與本研究工作的H-P(VDF-TrFE)的弛豫特性及極化強度對比；(c) H-P(VDF-TrFE) 的介電譜；(d 和 e) H-P(VDF-TrFE) 的壓電系數(shù)，通過雙極電場誘導應變的逆向測量 (d) 和直接測量 (e，黑色方塊)對比圖；(f) 本研究的 d₃₃ 與已報道的鐵電聚合物的d₃₃ 對比。

本文得到國家重點研發(fā)計劃（2023YFB3208400，92066204， 92366302）和國家自然科學基金（52073225, 52373021, 22275173）的資助。